De olhar aguçado para as manifestações artísticas, Murilo participa ativamente da cultura de sua época deixando um acervo de livros e artes plásticas – algumas oferecidas e outras adquiridas por admiração. A coleção do Museu de Arte Murilo Mendes espelha o poeta, evidenciando suas relações afetivas, suas reflexões sobre a escrita, bem como a sua atividade de crítico de arte. O acervo bibliográfico e de artes visuais traduz a capacidade do poeta de perceber o mundo a sua volta, atributo que o identifica possuidor de um olho armado.
Além de uma extensa lista de artes plásticas, nacionais e internacionais, o MAMM abriga ainda um arquivo de correspondências entre o poeta Murilo Mendes com familiares e intelectuais, além de documentos pessoais, fotografias e os referentes à sua produção. Constitui-se também de acervo documental dos titulares das bibliotecas que integram o projeto de preservação da memória literária e cultural da cidade.